Ainda jovem e estudante, Flammarion teve o seu primeiro contato com o Espiritismo, associando-se à Sociedade Parisiense de Estudos Espíritas, fundada e dirigida por Allan Kardec.

Nessa oportunidade escrevia ele o livro "A Pluralidade dos Mundos Habitados" quando veio a conhecer "O Livro dos Espíritos" identificando-se de imediato com a obra. Como as sessões da Sociedade eram em parte dedicadas à psicografia, Flammarion iniciou um treinamento, visando desenvolver esta faculdade, e conseguindo, trouxe à luz o trabalho intitulado "Uranografia Geral" assinado por Galileu e que faz parte da obra "A Gênese" de Allan Kardec. Participando dos principais grupos espíritas parisienses e sendo secretário de um deles Flammarion enriquecia o seu espírito e transcrevia para os livros as maravilhas que os invisíveis lhes transmitiam. "A Terra não tem nenhuma proeminência no sistema solar de maneira a ser o único mundo habitado", comenta ao defender a teoria que muitos outros planetas seriam habitados.

Em 1865, sob o título "Forças Naturais Desconhecidas" ele publicou o seu primeiro livro sobre pesquisas psíquicas que era um estudo crítico a propósito dos fenômenos produzidos pelos irmãos Davenport e sobre médiuns em geral.

Quando a 31 de março de 1869 desencarnou Allan Kardec, Flammarion foi convidado para proferir uma das 4 orações à beira do túmulo, o que o fez impressionando a todos ao afirmar o caráter científico do Espiritismo, a excelência do trabalho de Kardec, a realidade das ciências físicas no além, a existência da alma e da sua indestrutibilidade, terminando por considerar o desencarnante o bom senso encarnado. Nesse mesmo ano a Sociedade Dialética de Londres iniciou suas investigações sobre os fenômenos mediúnicos, havendo Flammarion apresentado-se perante a comissão que concluiu como relatório final, ser o assunto digno de mais séria atenção e cuidadosa investigação do que tinha sido até então.

Em 1879 é publicado o seu livro "Astronomia Popular", considerada a melhor obra do gênero do século XIX. Passa então a estudar o fenômeno mediúnico no que resultou mais um livro de sua autoria, que levou o título de "Forças Psíquicas Misteriosas" onde anota: "O fenômeno mediúnico tem para mim a estampa de absoluta certeza e incontestabilidade e amplia o suficiente para provar que as forças físicas desconhecidas existem fora do ordinário e estabelecido domínio da filosofia natural".

Em 1882, já destacado como profissional, instalou um observatório privado, sabedor de que a Ciência, notadamente a Astronomia, como sendo velha conselheira das verdades espirituais, muito ajudaria os homens em suas buscas para encontrar Deus. Nesse mesmo ano ele fundou a revista "A Astronomia" e em 1887 a Sociedade Astronômica da França.

Em 1899, Flammarion começou a fazer um censo sobre alucinação. De 4.280 pessoas consultadas, 1.824 responderam que elas tinham tido visões de fantasmas. Deste total, 786 casos foram coletados como de valor evidencial. Revisados e ampliados, estes artigos formaram a substância do livro "O Desconhecido e os Problemas Psíquicos", reforçando as provas de telepatia, aparições de mortos, sonhos premonitórios e clarividência. Na citada obra, à vista do conjunto dos fatos, Flammarion conclui: 1º) a alma existe como personalidade real, independente do corpo; 2º) a alma é dotada de faculdades ainda desconhecidas da ciência; 3º) ela pode agir e perceber, à distância, sem os sentidos como intermediários; 4º) o futuro é de antemão preparado; determinado pelas causas que o produzirão. A alma percebe-o algumas vezes.

Ao mesmo tempo que se dedicava às pesquisas psíquicas, Flammarion desenvolvia fecundos estudos no campo da Astronomia. Além deste, abordava temas sobre Deus, reformas políticas e sociais, evolução do homem, fenômeno da morte e as pesquisas psíquicas. Mas, evidentemente, que, como popularizador de sua ciência predileta, muitas de suas obras versaram sobre Astronomia. É o caso de "Urânia": "A missão da Astronomia ser mais elevada ainda. Depois de vos haver feito sentir e dado a conhecer que a Terra não é mais do que uma cidade na pátria celeste, e que o homem é cidadão do céu, ir mais longe. Descobrindo o plano sobre o qual o universo físico está construído, mostrar que o universo moral se acha alicerçado sobre esse mesmo plano; que os dois mundos não formam senão um mesmo mundo, e que o Espírito governa a Matéria. (...) A Astronomia ser é pois, eminentemente e antes de tudo, a diretriz da Filosofia. E a filosofia astronômica ser a religião dos espíritos superiores".

Assim foi Flammarion. Um poeta dos céus, de Deus e da natureza. Um pesquisador que tinha o sonho de tornar a religião científica e a ciência religiosa, equilibrando o espírito em seus vôos pelo infinito. Cientista emérito, escritor de brilho, garimpeiro das galáxias, dedicou todo o seu talento em mostrar as maravilhas que Deus criou para que pudéssemos definir e materializar a paz. Com o olho no céu e a mão no papel foi poeta o bastante para transportar as estrelas para a Terra, a fim de que eles viesse a ser apenas um minúsculo mundo perdido no universo. Seu nome brilha entre os estudiosos do Espiritismo como os sóis que pesquisou, e, não há névoa por mais espessa, que um dia lhe venha a ofuscar a magnitude.