Nascido em uma família burguesa em 19 de junho de 1782, em Saint-Malo, na França, foi brilhante escritor, tornando-se uma figura influente e controversa na história da Igreja francesa. 
Com seu irmão Jean, concebeu a ideia de reviver o Catolicismo Romano como uma chave para a regeneração social. Chegaram a esboçar um programa de reforma em sua obra, Reflexões do estado da Igreja..., em 1808. 
Cinco anos mais tarde, no auge do conflito entre Napoleão e o Papado, os irmãos produziram uma defesa do Ultramontanismo (Doutrina e política dos católicos franceses que buscavam inspiração na Cúria Romana, defendendo a autoridade absoluta do Papa em matéria de fé e disciplina). Este livro valeu a Lamennais um conflito com o Imperador, ocasionando sua fuga para a Inglaterra, rapidamente, no ano de 1815. 
Um ano depois, com seus 34 anos de idade, Lamennais retorna a Paris e é ordenado padre. Escritor fluente, político e filósofo, ele se esforçava para combinar a política liberal com o Catolicismo Romano, depois da Revolução Francesa. Por isso, já em 1817 publicou Ensaios sobre a indiferença em matéria de religião considerada em suas relações com a ordem política e civil, além de uma tradução da Imitação de Jesus Cristo. O Ensaio lhe valeu fama imediata. 
Nele, Lamennais argumentava a respeito da necessidade da religião, baseando seus apelos na autoridade da tradição e a razão geral da humanidade, em vez do individualismo do julgamento privado. Embora advogasse o Ultramontanismo na esfera religiosa, em suas crenças políticas, era um liberal que advogava a separação do Estado da Igreja, a liberdade de consciência, educação e imprensa. 
Depois da revolução de julho, em 1830, Lamennais, junto com Henri Lacordaire (Os expoentes da Codificação XVIII) e Charles de Montalembert, além de um grupo entusiástico de escritores do Catolicismo Romano Liberal, fundou o jornal L'Avenir. Neste jornal diário, defendia Lamennais os princípios democráticos, a separação da Igreja do Estado, criando embaraços tanto para si, tanto com a hierarquia eclesiástica francesa, quanto com o governo do rei Luís Felipe. 
O Papa Gregório XVI desautorizou as opiniões de Lamennais na Encíclica Mirari vos, em agosto de 1831. A partir de então, Lamennais passa a atacar o Papado e as monarquias europeias, escrevendo o famoso poema "Palavras de um crente", condenado na Encíclica papal Singulari vos, em julho de 1834. O resultado foi a exclusão de Lamennais da Igreja. 
Incansável, ele se devotou à causa do povo, colocando sua caneta a serviço do republicanismo e do socialismo. Escreveu trabalhos como O Livro do Povo (1838), Os afazeres de Roma e Esboço de uma Filosofia. Chegou a ser condenado à prisão, mas, já em 1848, foi eleito para a Assembleia Nacional, aposentando-se em 1851. 
Por ocasião de sua morte, em Paris, em 27 de fevereiro de 1854, não desejando se reconciliar com a Igreja, foi sepultado em uma cova de indigente. 
No Mundo Espiritual, não permaneceu ocioso, eis que em O Livro dos Espíritos, na pergunta de número 1009, encontra-se uma mensagem de sua lavra, ilustrando a resposta. Nela, revela os traços da sua fé, concitando as criaturas a aproximar-se do bom pastor e do Pai Criador, combatendo com vigor a crença das penas eternas. 
Na mensagem que assina em O Evangelho segundo o Espiritismo, cap. XI, item 15, ele se revela o ser compassivo, que conclama as criaturas a obedecer a voz do coração, oferecendo, se for necessário, a própria pela vida de um malfeitor.